氮掺杂炭黑负载钯金复合材料的制备及催化性能研究开题报告

 2021-08-08 12:08

全文总字数:3396字

1. 研究目的与意义

硝基酚类化合物具有高毒性,难降解,是最毒的有机物之一,但他的还原产物氨基酚类化合物确实各种药物和化妆品的中间体,具有低毒性。近年来,水污染比较严重,其中工业废水中含有的硝基酚类化合物就是污染之一。将硝基分类化合物转换为氨基酚类化合物有助于减少水污染,为其他行业提供中间体,实验资源的循环利用。

2. 国内外研究现状分析

早在100多年前,Haber 等就提出了硝基苯和取代的硝基苯化合物氢化反应的机理。在该反应中,亚硝基苯、苯基羟胺、偶氮苯、氧化偶氮苯及氢化偶氮苯均为反应的中间体,这些中间体之间存在平衡,并且可以可逆地吸附在固体催化剂的表面(包括活性中心和载体)。通过原位的拉曼和红外检测,只有原料硝基苯、亚硝基化合物、苯基羟胺及苯胺可以检测到,其中亚硝基化合物的浓度比较低,而羟胺的浓度则与底物的结构、反应的温度、氢气的压力、溶剂、催化剂及反应的pH有关。反应过程图说明,硝基很快被还原为亚硝基,然后氢化转化为羟胺,而羟胺还原到苯胺,是决定反应的慢反应。只有在强碱的条件下,硝基苯和苯基羟胺通过分子间脱水会形成偶氮和氧化偶氮的中间体。另外,Jackson等人也提出了硝基苯氢化的机理,他们认为,亚硝基基团并不是反应必须的中间体,硝基可以直接被氢化到羟胺,但是并没有实验被设计来证明硝基加上4个氢和脱除1分子的水是一步完成的。他们认为苯基羟胺是中间体,然后吸附H反应,最终得到苯胺产物。

金属如Pt,Pd,Ru,Ni和Co都可以在氢气中还原硝基芳烃,但是这些催化剂大多数情况下没法选择性还原硝基和双键。利用引入载体、纳米颗粒的尺寸效应、单原子、合金效应、形貌控制等均可以提高反应的选择性。H2在金属表面的解离在热力学和动力学上都是可以进行的。但是商业的金属如Pt和Ni并不能用来氢化硝基,因为这些金属不能吸附硝基。当引入载体如TiO2时,金属和载体之间的相互作用可以增强对硝基的吸附从而提高催化剂的选择性和稳定性。Corma课题组发现,通过调整金属和载体之间的相互作用,Pt/TiO2,Pt/C,Ru/TiO2 以及 Ni/TiO2 均有较高的活性和选择性。除了金属氧化物,表面含有N原子或者O原子的碳材料也可以作为硝基吸附的活性位点。Xia课题组报道了氮掺杂的碳纳米管,他们发现碳纳米管中的N原子有利于Co前驱体的降解和Co氧化物的还原,同时也提高了金属Co在空气中的稳定性。该掺杂N的碳纳米管可以高效还原硝基苯,主要是因为反应条件中催化剂强的还原能力和Co纳米颗粒较低的氧化态。

[1] Serna P, Corma A. Transforming Nano MetalNonselective Particulates into chemoselective catalysts for hydrogenation ofsubstituted nitrobenzenes [J]. ACS Catalyst, 2015, 5: 7114-7121.

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3. 研究的基本内容与计划

2019.2.243.01前言整理2019.3.024.01材料制备2019.4.025.01测试表征及数据分析2019.5.026.01论文写作,修改

4. 研究创新点

通过使用乙二醇为溶剂、硼氢化钠为还原剂,成功制备了平均粒径为3.4 nm,在氮掺杂炭黑表面均匀负载的钯金纳米颗粒。

该制备过程中不需要表面活性剂,也不需要高温和高压等操作,基本符合绿色化学的要求,且对于硝基酚类化合物具有很高的还原催化活性。

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