半导体纳米线激光器外文翻译资料

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半导体纳米线激光器

摘要：激光的发现和持续发展彻底改变了科学和工业。微型半导体激光器的出现使这项技术成为日常生活中不可缺少的一部分。令人兴奋的研究继续着眼于纳米线激光器，因为它们在光电子领域具有巨大的潜力。在本论文中，我们将探讨纳米线激光器这几年的最新进展，并对未来纳米线激光器的发展空间以及发展趋势提供自己的见解。主要讨论基本材料考虑因素和最新的最有效的纳米线激光材料。并在表面等离子体激元纳米线激光器最新工作进展的基础上，进行讨论关于新型腔设计和放大的方法。最后，叙述了一些具有集成光电应用潜力的电泵浦纳米线激光器的报告。

1916年，爱因斯坦将受激发射的存在理论化，从而提供了激光作用的基础。在这些原理的基础上，Charles Townes和Arthur Schawlow进行扩展，并为Theodore Maiman演示第一个使用红宝石增益介质工作的激光器奠定了基础。自从这些早期发展以来，激光器的使用已经扩展到许多领域，并且由于材料，光学和电子学领域的创新，激光器已经有了很大的发展（图1）。新功能的增加和性能的改善导致了新工业的出现，并促进了现有工业的增长。

从它的诞生到今天，人们对激光的小型化产生了浓厚的兴趣。紧凑型半导体激光器的出现从根本上改变了小型化的速度和性质，并使新技术的发展成为可能，例如光纤通信、图像扫描、光盘播放机、条形码扫描器、激光打印机和紧凑型光探测和测距(激光雷达)系统。最近，为缩小激光器提供了新型的设备，如垂直腔面发射激光器、微盘激光器和光子晶体激光器，其中一些被用于商业中。虽然小型化使激光得到广泛应用，但激光研究的下一个前沿领域将给光电子学领域带来革命性的变化。在过去的十年里，学术界的研究越来越多地集中在探索和发展纳米级激光器在芯片上的光子器件和超灵敏传感器的应用上。该领域的主要研究领域之一是半导体纳米线:一种准一维半导体，同时作为光学增益介质和光腔，在某些情况下，具有激光的固有能力。这种特性，以及调谐发射波长的能力和它的电集成的潜力，使纳米线激光器有望被用于下一代光电器件。本文介绍了纳米线激光器的概念，将该领域的基本发现与重要的最新进展联系起来，并对未来的研究方向提出了展望。

纳米线激光基础

第一根半导体纳米线是由硅制成的，使用汽液固生长机制，该机制使用了一种金属催化剂来促进一维晶体的生长。采用气液固相结合的方法，制备了致密的氧化锌纳米线阵列，因此首次报道了激光作用的观察结果；因此，这项工作为纳米激光器的制造提供了一种新的简便的方法(图2)。与传统的“自上而下”的蚀刻工艺相比宏观晶体要定义纳米尺度的特征，这些纳米线结构是从“自底向上”生长在蓝宝石基片上，表面涂有金，只需在氩气环境中加热氧化锌和石墨的混合物。氧化锌纤维锌矿结构的各向异性及其相关方面导致了纳米线光学腔的形成。

虽然这个演示代表了半导体激光器小型化的一个突破，但关于光学腔的性质仍然存在几个问题。假设纳米线作为法布里-珀罗腔;然而，只有有限的实验证据支持这一说法。第一个报道的实验是在一个整体的纳米线上进行的，直径和长度分别在20-150nm,2-10mu;m之间变化;得到的光谱是来自许多纳米线的信号的平均值。为了进一步了解空腔的性质，将生长在蓝宝石衬底上的纳米线阵列用乙醇超声处理，然后将溶液滴铸在新的衬底上，得到了单根纳米线。利用近场扫描光学显微镜研究了这些纳米线在激光激射阈值以上激发时的空间分辨光致发光。从纳米线端面获得的发射光谱显示出激射峰，并且可以看出从端面发射的光谱比侧面更强。这些结果表明，纳米线激光器的工作靠波导发射来改善腔内的光场反馈。关于激光发射过程的直径阈值的报告进一步支持了这一观点;由于波导约束不足，在一定直径以下的纳米线不能发生激光。此外，激光峰值间距可以通过假设间距与纳米线长度倒数之间的线性关系来预测，是法布里-珀罗腔的特征特性。

在纳米线阵列中发现激光之前，对于具有这种小端面的腔体是否能够支持激光还不清楚，因为它们可能会导致大量散射损失和渲染腔效率太低，以致于无法达到激光阈值。纳米线法布里-珀罗腔的放大依赖于光从纳米线的晶体端面反射回来并通过增益介质传播回来的光反馈。当往返增益超过往返损耗时，就会产生激光， gt; =()

Г约束因素,g是物质利益,镜子损失,传播损耗,L是腔长，R1和R2为有效反射每个端面的系数，这些系数名义上是平等的。如式(1)右侧所示，结束面反射效率的大小对镜像损失和到达所需的增益量激光阈值起决定作用。当纳米线的直径和光的波长具有相同的数量级时，半导体/空气界面的典型反射过程就变成了散射过程。它理论上已经证明这种由于散射在纳米线的末端而产生的“有效反射”和所预测的使用标准菲涅耳公式产生的反射强度完全不同。在某些情况下散射过程能显著提高端面的反射效率，并减少镜面损耗。

在纳米线激光器发展的过程中，另一个不确定因素是由于纳米线是数量级的，并且比传统半导体激光器腔体短，所以不清楚能产生多少的往返增益来弥补镜面损耗。在约束因子中找到了一个可能的答案，它通常定义为增益介质中光能与总导模中光能的比值。从理论上说，纳米线激光器的约束因子可能大于单位。这一特性与纳米线的强波导特性有关，其中实际的波传播长度可能超过纳米线的轴向长度。一个大于单位的约束因素表明模态增益(也就是说，特定于特定模式的放大)，除了物质增益外，还可能在允许纳米线激光器达到激光激射阈值方面发挥作用。在实践中,这可能会帮助纳米线激光器实现激光发射，但是这对于一个不同的几何腔形状来说是不可能的。

随着单纳米线激光器的研究日益成熟，精确地模拟纳米级激光器变得越来越重要。建模有助于定义激光的阈值，它可以被认为是打开激光所需的激发量。具体地说，模拟从放大自发辐射(ASE)到激光激振振荡的转变，可以更仔细地研究阈值行为。当激光器在模态体积上收缩时，激光阈值的定义就会并没有那么清晰。这个阈值通常由描述输入激励和输出发射之间关系的功率图确定。对于纳米级激光器来说激光阈值会不太明显是因为较大比例的自发辐射会耦合到激光模式中。通过速率方程分析来建立这种关系的模型，有助于确定纳米线激光器的阈值。

通过求解这些在稳态条件下的耦合率方程,光子密度可以绘制成泵浦强度的函数,如图3所示为各种beta;的值。在这个例子中,，，，，和N₀等这些用于构造这个图的数值是从氮化镓纳米线激光器中获得的。beta;的值是耦合到激光模式的自发发射的一小部分。高beta;值对实际应用是至关重要的,因为它提高了纳米线激光器尤其是高调制频率的激光器的发射效率是非常必要的。一般来说，随着腔体体积的减小，自发辐射因子会增加并且“软化”阈值，使得向激光的过渡不那么突然。通过将实验功率图与计算功率图进行拟合，可以更定量地确定激光阈值。此外，通过在对数-对数刻度上绘制输出功率与泵浦功率之间的关系，S曲线斜率的变化显示了与“超线性”体制相关的激光阈值转换。值得注意的是,当beta;= 1并且tau;nr值与tau;r相比很大时，S曲线就变成了一条直线，并且激光看起来是“无阈值的”(图3：黑色曲线)。最近一项关于纳米级激光器的量子统计研究表明，即使在输入和输出图中没有一个明显的阈值，也有可能确定一个有限的阈值。从定性上来说，S曲线的斜率也可以帮助在实验中识别假阳性，这可能是由于探测器的非线性灵敏度，数据不足或独家观察日月光半导体造成的。一般来说，量化激光阈值总是可取的。更应该指出,beta;值可能根据实验条件的不同会被高估。例如，在纳米线平铺在衬底上的情况下，实验过程中不会收集到大量的辐射。这是因为激光发射比自发发射更具有各向异性，因此集合计划可能会轻微高估了beta;的值。

用于纳米线激光器的半导体

自首次演示以来，自底向上合成具有高光学质量的半导体纳米线在纳米材料领域引起了极大的兴趣，因为与更传统的自顶向下技术相比，自底向上合成纳米线具有潜在的优势。例如，自上而下的技术往往需要花费时间和复杂的步骤，可能会导致更高的成本。此外，广泛的制造专业知识和极大的考虑对生产高质量的纳米级结构而成功激光发射是非常必要的。相比之下，化学合成纳米结构相对比较简单并且耗时更少。例如，以氧化锌纳米线为例，制备后只需5-30分钟即可合成。另一个已被广泛探索的优点是，自底向上技术可以用来制备适合纳米线激光器的半导体新材料。这一点尤其重要，因为传统的半导体如ZnO和CdS，通常很难用传统的洁净室技术来处理。使用相对简单的管状炉生长高结晶质量的纳米线，对于新材料的初步探索具有吸引力。这些管式炉不需要复杂的反应器来进行金属有机化学气相沉积或分子束外延。

由氮化镓制成的纳米线激光器的发展也代表了单线激光器首次扩展到ZnO以外的新材料系统。采用自底向上的合成方法，制备了单晶GaN纳米线。一年后，第一个由外延层为Al_0.75Ga_0.25N的GaN核-壳异质结构产生激光的例子被证明。采用一步化学气相沉积法制备了核-壳纳米线，并在合成的纳米线中进行了自发相分离，形成了5-40nm厚的氮化镓铁芯。Al_0.75Ga_0.25N壳层与氮化镓形成I型结，折射率比氮化镓小(分别为2.54和2.25)，这使得该结构能够作为嵌入在藻类包层中的一根薄GaN纳米线核心。这些工作开展了对纳米线激光器新材料体系和异质结构的研究，这些将在本文的其余部分中进行描述。自从这些早期的研究以来，纳米线激光材料的文库得到了极大的扩展，从而产生了能在紫外线(UV)、可见光及近红外区域发射的纳米激光器。

纳米线激光器的波长选择

许多光子学应用可以通过使用波长可调谐的纳米级激光器来实现或增强。这些应用包括传感、白光产生和光电子集成电路。利用不同的增益材料可以实现离散的颜色可调性，其最终目标是实现连续波长可调，以适应特定的应用发射。另一种调谐波长的方法是通过激发强度、腔长、衬底特性或腔设计来改变腔的介质环境。然而，这种方法只能在有限的波长范围内应用，在某些情况下是不切实际的。在这里，我们主要讨论调整增益介质的组成来控制发射波长。

合金化是一种改变材料带隙的著名技术，已应用于各种半导体材料中。在某些材料的合金薄膜中，会出现由于晶格失配而引起的相分离问题。许多这些问题已经通过使用在严格控制的生长条件下形成的纳米线得到了解决。同一芯片上的CdS_xSe_{1 - x}纳米线的成分可调性已经被证明。通过对生长炉温度梯度的仔细控制，在相对较短(1.2 cm)的衬底上，以x=0到1生长CdS_xSe_{1 - x}纳米线阵列。这些纳米线阵列显示出范围在498-692nm之间的与芯片位置相关的发射。当光场激发超过激光阈值时，纳米线被发现在一个以前从未有过的的189nm宽的波长范围内产生激光。

进一步扩展这种技术,构图的增长变量CdS_xSe_{1 - x}纳米带和Zn_gamma;Cd_{1minus;gamma;}S 也被证明。这些纳米带被发现从紫外(340 nm)到紫外(340 nm)近红外(710纳米)区域具有明确的生长参数，能提供精确的控制发射波长来实现重叠覆盖整个光谱。除了这些已被证实的纳米线激光器，其他的方法也被发展来生长有前景的，成分梯度纳米线。例如，除了控制温度梯度外，还利用原材料中的成分梯度来生长In_xGa_{1 - x} N合金纳米线，第一次实现了InN和GaN之间的完整成分范围。通过温度梯度和元素梯度控制合金成分的演示，导致使用一种允许基体倾斜和温度剖面优化的生长装置同时探索两种梯度。这种双梯度法使Zn_xCd_{1 - x}S_ySe_{1 - y}的生长成为可能在其全部组成范围从ZnS到CdSe在一个单一的衬底与发射跨越整个可见光谱。随着进一步的发展，这些合成可广泛调谐材料的方法可能为获得用于激光发射的高质量纳米线提供更便捷的途径。

在CdS_xSe_1minus;x的合成梯度单纳米线中也证明了这种提供发射可调性的成分控制概念。由于光的不对称传播，合成梯度纳米线只会在最低的能量波长下发生裂解，因为所有的高能量发射都会被纳米线的低带隙区域衰减。然而，通过将柔性纳米线的宽带隙边折叠成环形腔，可以在同一纳米线的不同波长处同时观察到激光。光谱红绿部分的可调谐性是通过可变光泵浦实现的，这样两个腔的输出比可以在两种颜色之间连续调谐。通过合并第三个蓝色环形腔的方法可以实现整个可见光谱的连续可调。控制合成梯度CdS_xSe_{1 - x}纳米线的激光激射波长的最新策略依赖于裂解纳米线纳米线从而达到所需尺寸。激光波长可以通过弯曲断裂来选择方法在纳米线上去除不需要的低禁带材料。自由光谱范围-或者由法布里-珀罗腔的长度决定的模间距-可以通过从腔体中去除材料来调整高禁带端不明显改变激光发射波长。这两种操作可以提供高度可调的单模纳米线激光器，并且这种方法被证明可以产生工作在宽光谱范围(119nm)的纳米线激光器。

近年来，甲基铵卤化铅钙钛矿被认为是一种具有广阔应用前景的光电系统增益材料。这些无机-有机杂化材料具有高的吸收截面、高效的光致发光、较长的扩散长度和较低的陷阱态密度。最杂化钙钛矿薄膜中酶的初步研究表明，甲基铵碘化铅(MAPbI3)具有高的物质增益和低的酶阈值。此外，还用甲基铵盐的混合物作膜制备过程中，证明了酶峰的宽波长可调谐性。这项研究之后不久就进行了详细的光物理研究，其中双分子自由载流子电子-空穴复合机制被报道，MAPbI3薄膜的光致发光量子效率高达70%。除了从薄膜中提取ASE外，还证明了垂直腔光学结构中包含的MAPbI3薄膜中的低阈值激光。这些初步报告确立了钙钛矿的易用性材料可以用来制作激光器，同时也为其他激光腔的设计提供了基础。

近年来，首次报道了钙钛矿纳米线腔内的激光激发，其中最关键的突破是合成了光学质量高、尺寸合适的纳米线。将醋酸铅薄膜暴

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