基于光伏的TiO2电催化污水处理装置设计及催化性能研究文献综述

文献综述

1. 本课题研究的现状及发展趋势

   1. 简介

近年来，如何高效无毒地从水中去除有机化合物成为水处理领域的一项热门研究方向。其中光催化降解通过吸收光活化半导体，从而产生能够进行催化氧化的活性物质，如羟基自由基和过氧化氢等，使有机物最终分解为二氧化碳和水，同时还具有操作简单，反应条件温和和对环境友好等特点。在阳极材料的选用上，TiO₂因其安全、无毒副作用、性能稳定、成本低廉、无二次污染等优点，成为近年来研究最多的半导体之一。

半导体TiO₂具有能带结构，通常由填充了电子的低能价带和空的高能导带组成，导带与价带之间存在禁带^[1]。纳米TiO₂为n-型半导体，理论上来说，只要半导体材料吸收的光能大于等于其禁带宽度，也就是说当TiO₂被能量高于或等于禁带宽度的光照射时，价带上的电子-空穴对则会发生分离^[2]。电子被进一步激发至导带，在电场的作用下分离并转移到颗粒的表面。而价带上剩余的具有强氧化性能的空穴与二氧化钛表面吸附的羟基以及水分子发生氧化反应，生成的羟基自由基几乎无选择性的将有机物氧化，最终降解为二氧化碳和水^[3]。在光催化的过程中，半导体内部产生的电子-空穴的分离/复合效率是影响其光催化性能的关键。电子与空穴的分离速率越快，电子和空穴迁移到TiO₂表面的时间越少，那么它们发生复合的概率就越小，从而光催化活性也就越好。

大量研究结果表明，在没有外加电压仅有光照或无光照仅加电压时，有机物的降解率较低^[4]，说明光电催化反应必须需要大于禁带宽度能量的光源激发产生空穴和电子，然后利用外加的电压使电子和空穴分离。采用外界电压或电流可强制光生电子朝阴极方向运动，可以提高光生电子-空穴对的分离效率^[5]。

特别的，在光催化染料降解体系中，存在染料敏化光催化反应，即对光吸收阈值在紫外光范围内的半导体光催化剂，在可见光照射下催化降解染料^[6]。首先染料分子吸收可见光被激发，然后激发态的染料分子向半导体的导带注入光电子, 从而引起染料分子的解离。以罗丹明B(RhB)为例, 上述过程可表示为： RhB＋hv→Rh B*; RhB*→RhB ＋e^－[7]。注入到导带的光电子迁移到催化剂的表面与溶液中的溶解氧作用生成2O^－、OH 等可使罗丹明B氧化降解的活性物种，染料正离子自由基 RhB 的存在对光电催化降解反应乃至光催化反应有重要影响^[8]。

1. 1. 纳米TiO₂的制备方法

      纳米TiO₂的制备一般分为气相法和液相法两大类，通常是以四氯化钛，异丙醇钛，硫酸钛，叔丁醇钛等作为二氧化钛的前驱体^[9]。

      液相法具有合成温度低、设备简单、易操作、成本低等优点，是目前实验室和工业上广泛采用的制备纳米粉体的方法。液相法一般是将二氧化钛的前驱体水解得到二氧化钛水合物，经过干燥，煅烧等过程得到纳米TiO₂，主要有液相沉淀法、溶胶-凝胶法、醇盐水解法、微乳液法以及水热法等，其中以水解沉淀法和溶胶-凝胶法最为常用^[10]。溶胶-凝胶法是近年来被广泛采用的一种制备纳米二氧化钛的方法。其原理是：以钛醇盐或钛的无机盐为原料，经水解和缩聚得到溶胶，再进一步缩聚得到凝胶，凝胶经干燥、煅烧得到纳米TiO₂粒子。这种方法能够通过低温化学手段剪裁和控制材料的显微结构，因此在材料合成领域具有极大应用价值。采用溶胶-凝胶法工艺合成的纳米粉体，具有可在常温条件下反应、设备简单、工艺可调可控、过程重复性好等特点，与沉淀法相比、不需要过滤洗涤、不产生大量废液；同时因凝胶的生成、凝胶中颗粒间结构的固定化，还可有效抑制颗粒的生长和凝并过程，因而粉体粒度细且单分散性好。

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