化学气相沉积法制备外延薄膜及其用于石墨烯生长的研究开题报告

 2021-08-14 01:08

1. 研究目的与意义(文献综述)

石墨烯自发现以来,因其优异的物理化学性质,在光催化、燃料电池、超级电容器和生物传感器等领域得到了广泛的应用[1]

石墨烯的制备方法主要包括机械剥离法、石墨氧化还原法和化学气相沉积法等。2004年,英国曼彻斯特大学geim教授课题组采用机械剥离法直接从石墨块体上用特殊胶带得到剥离的石墨烯晶体并观测到了单层石墨烯[1]。然而,剥离法制备的石墨烯微观结构不可控,其尺寸也不足够在工业上应用。随后,美国德州奥斯丁大学ruoff教授课题组[2][3]和加州大学洛杉矶分校kaner教授课题组[4][5]采用鳞片石墨先氧化再还原的化学手段得到了石墨烯。石墨氧化还原法成本低廉,可以制备大量石墨烯应用于工业和其他领域。虽然基于溶液法自组装得到的剥离石墨和氧化石墨可以实现连续和低成本的石墨烯生产。但是,这种方法带来了许多的结构缺陷,导致其电性能和机械性能显著下降。与此同时,ruoff教授课题组采用化学气相沉积法(cvd)获得了高质量石墨烯[6][7]。cvd法因能制备易于转移的高质量大面积单晶石墨烯和外延石墨烯,并且能通过改变实验参数在一定程度上控制石墨烯的尺寸和层数,作为一种工业制备方法受到了广泛的关注。此外, sic高温下的外延生长法和液相-气相直接剥离法等也有相关报道,但由于sic的高成本,生长要求高和得到的石墨烯难以转移等缺点导致产业化能力不强[8][9]。因此,利用化学气相沉积法制备大面积、高质量、低成本的石墨烯仍是近年来研究和产业化的重要方向。

目前,关于化学气相沉积法制备石墨烯的主要研究热点包括:1.在非晶玻璃、蓝宝石等非金属基底上直接沉积大面积连续石墨烯,其目的在于省去从铜基底转移石墨烯的复杂过程,并提升在绝缘基板上的应用空间;2.在铜、镍等金属基底上沉积大面积单晶石墨烯,其目的在于扩大单晶石墨烯的尺寸,已有最大尺寸的石墨烯为毫米级别;3.石墨烯掺杂改性,其目的在于使其具有半导体的性质,调控石墨烯的带隙结构,为扩大石墨烯在半导体领域的应用打下基础。虽然围绕化学气相沉积法制备石墨烯的研究方向很多,但是国内外对于石墨烯的外延生长机理的研究不够透彻,大大制约了高质量外延石墨烯的的生产和应用。

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2. 研究的基本内容与方案

本课题拟采用金属有机物化学气相沉积法(MOCVD),以乙酰丙酮铜(Cu(acac)2)为前躯体在Al2O3(0001)单晶基板上制备Cu(111)外延薄膜。通过XRD表征铜薄膜的取向度和结晶性;通过极图测试分析薄膜的外延质量、面内取向和缺陷;通过FESEM和AFM表征薄膜的表面、断面形貌和表面粗糙度;通过TEM表征薄膜晶体的堆砌方式;参照经典的Ostwald熟化理论阐述MOCVD沉积薄膜过程中晶体生长的机理,Cu(111)表面晶格结构解释石墨烯的外延生长,并采用拉曼光谱表征石墨烯生长的层数和缺陷。本课题拟采用单晶蓝宝石基板(Al2O3(0001)),改变沉积时间(15~240min)、沉积温度(200~350℃),气体的分压比例和压强(1000~5000Pa)得到一系列的样品,获得表面平整度及外延生长最好的铜薄膜后,再结合二次沉积和固态源两种途径进行石墨烯的外延生长。

基本的实验条件为:采用实验室单温区管式炉自行搭建的低压-常压化学气相沉积系统,加热速率为10℃/min,基板采用Al2O3(0001)(蓝宝石基板需要在丙酮洗液中超声30min,然后在去离子水:盐酸=1:1的溶液中清洗2min),原料采用乙酰丙酮铜(原料管温度为235℃),载气为Ar,气氛气体为H2,原料区到炉内之间的保温温度为300℃。

3. 研究计划与安排

1.第1-2周:查阅相关文献资料,明确研究内容,确定方案,完成开题报告;

2.第3-9周:在蓝宝石基板上制备外延铜薄膜,并及时对其结构进行表征,研究不同温度和压强对外延铜薄膜的生长的影响,需要对铜薄膜性能进行改进的地方及时改进。完成该部分后,结合相关理论对生长机理进行阐述;

3.第10-13周:研究外延铜薄膜上石墨烯的生长,并结合测试手段进行表征和分析;

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4. 参考文献(12篇以上)

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